趙景雲博士等在矽橡膠低溫拉伸誘導結晶行為研究上取得新進展
矽橡膠作為一種可以在低溫保持高強度和韌性的彈性體材料，通常被使用在航天航空領域。然而矽橡膠在實際服役過程中由於拉伸/壓縮等形變產生異常的結晶行為會影響材料的宏觀力學性能，從而導致彈性體失效。由於矽橡膠具有極低的玻璃化轉變溫度（-110oC）和結晶溫度(-65oC)，導致該材料的拉伸誘導結晶行為（SIC）的在線研究受到低溫拉伸裝置及檢測技術等諸多條件的限製。
中國科學技術大學軟物質智能製造團隊趙景雲博士通過低溫拉伸裝置與同步輻射聯用技術，對典型的矽橡膠（聚二甲基矽氧烷，PDMS）的低溫SIC進行了在線寬角X射線散射（WAXS）研究，係統地討論了填料含量對其低溫SIC的影響，構建了應變-溫度空間的非平衡晶體結構演化圖。
在線WAXS實驗結果表明，低填料含量（10和25 phr）的PDMS在低溫拉伸過程中出現了中間結構。與高填料含量（40和55 phr）的PDMS出現的α和β晶體對比發現，中間結構晶體在更小的應變出現，同時其（001）和（011）晶麵出現劈裂信號，這種中間結構被命名為α‘和β’晶體。
此外，本工作設計了拉伸回複實驗對中間結構α‘和β’晶體的穩定性進行驗證。結果表明α‘-α和β’-β的結構轉變是由應力控製的可逆轉變，α‘和β’晶體是穩定的結構而非瞬態過渡結構。熔點附近的溫度，中間的應變值和低應力是控製α‘和β’晶體出現的三個必要條件，由此得到α‘和β’是具有一定鏈活動性的高熵、低有序的晶體。而填料網絡的非均勻性導致α‘和β’晶體不會在高填料含量的PDMS的低溫拉伸過程中出現。
本工作首次通過同步輻射在線實驗得到PDMS在低溫拉伸過程中出現的四種不同晶體及其不同路徑的轉變。由於鏈構象的複雜性和解析的困難性，PDMS的晶體結構目前還未被充分解釋，其分子鏈的螺旋結構仍存在爭議。根據已有的推測，本工作認為分子鏈的旋轉導致了α‘-α和β’-β結構轉變。然而揭示PDMS神秘的晶體結構和不同路徑的轉變機理仍是一個極富挑戰性的課題，還需設計更多實驗進行深入的探索。
以上成果發表在《Macromolecules》（https://doi.org/10.1021/acs.macromol.9b02141）上。論文的第一作者為中國科學技術大學博士後趙景雲。通訊作者為中國科學技術大學同步輻射BOB(中国)手机版官网 李良彬教授，共同通訊作者為中國工程物理研究院化工材料研究所蘆艾研究員。
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